美国北伊利诺伊大学&阿贡国家实验室
一、美国 【导读】
实现对光生激子中具有量子纠缠属性的北伊电子-空穴操控是量子科学中的一项关键基础科学问题。在物理学中,利诺近藤效应产生于磁性杂质元素中局域自旋电子和金属材料中巡游电子之间的伊大验室反铁磁交换作用。在大部分情况下,贡国近藤效应作为一项电学的家实输运特性,只存在于金属或金属合金中,美国也偶尔存在于量子点材料中。北伊将近藤效应集成进具有光激发响应的利诺半导体材料并实现光学调控的案例却鲜有报道。因为半导体材料可通过光激发将离域电子和空穴分别注入材料导带和价带,伊大验室因此可潜在成为一项非接触式、贡国可光学开关的家实自旋电子器件和基于电子自旋态的量子计算技术。
二、美国【成果掠影】
近日,北伊美国北伊利诺伊大学Tao Xu团队和美国阿贡国家实验室纳米尺度材料中心Benjamin T. Diroll,利诺 Saw Wai Hla等人在Nature Communications(《自然·通讯》)上发表研究论文。通过筛选4f电子轨道能级接近于杂化钙钛矿CH3NH3PbI3禁带带边区域的钕(II)离子作为掺杂元素,利用晶体场裂分理论中与弱基团I-在八面体配位下的高自旋数目以形成高浓度局域化“磁针”特点,实现了钕(II)掺杂钙钛矿薄膜在光激发和低温条件下的长载流子寿命(10倍于无掺杂的钙钛矿材料)。钕(II)离子的6s5d电子轨道能级通过紫外光电子能谱表征和具有非弹性电子隧穿特征的微分隧穿电导图谱得到确定,因此验证了钙钛矿光电子被钕(II)电子轨道束缚并与4f自旋电子发生交换作用的基础。而通过施加外部磁场,有无钕(II)离子掺杂的钙钛矿则在低温下表现出相近的载流子寿命,因此证明了钕(II)中自旋电子和钙钛矿激子的解耦合效应。相关研究论文以“Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite”为题发表在《自然·通讯》上。
三、【核心创新点】
极大延长的电荷分离态为通过光诱导的钙钛矿激子和钕(II)局域4f 自旋电子之间的交换作用而实现。重要的是,该类近藤式的激子-自旋相互作用可以通过增加Nd2+掺杂浓度或磁场的开关来进行调控。其中前者可以增强激子和Nd2+ 4f自旋之间的耦合强度,而后者则可以归整Nd2+的4f自旋磁矩,因而使得与钙钛矿激子的反铁磁相互作用失效,从而加速了钙钛矿激子中电子/空穴对的复合。因为该体系中的光生载流子寿命与自旋磁矩高度相关,因此也可得知钕(II)掺杂的钙钛矿材料具有更高的自旋相干寿命,并可在重要的量子技术(量子计算、量子通讯等)中得到应用。
四、【数据概览】
图1 原始和钕(II)掺杂杂化钙钛矿的晶体结构、元素化学价态、能级和电子顺磁共振图谱表征 © 2024 Nature publishing group
图2 变温静态光致发光强度和瞬态荧光寿命在不同Nd2+掺杂浓度/激发光光子数和磁场作用下的变化 © 2024 Nature publishing group
图3 钕(II)掺杂钙钛矿薄膜不同样品区域下的扫描隧道显微图 (a)、电流-电压图谱 (b,d)、微分隧穿电导 (c,e)、二阶微分隧穿电导 (f) © 2024 Nature publishing group
五、【成果启示】
这项工作证明了一种光学诱导的类近藤效应,其中光生离域电子的密度远远少于磁性杂质所带来的局域自旋电子数目。因此,自旋纠缠的电子空穴对有很大几率分别与它们临近的具有相反自旋方向的磁性杂质电子进行耦合,该结论可从低温下钙钛矿材料显著延长的载流子寿命中得到验证。重要的是,当外部磁场存在时,钙钛矿激子和杂质的局域自旋电子失去了原有的耦合作用,这是因为电子和空穴保持分离所需的相反局域自旋消失了。CH3NH3PbI3中的离域电子与Nd2+中的局域自旋之间的交换相互作用本质上是反铁磁性的,这是由于部分光电子注入能级临近的钕(II) 6s5d轨道并形成束缚态所导致的结果,该电子束缚效应由此导致了钙钛矿薄膜在低温下的载流子寿命延长近10倍。同时,由于Nd2+ 中的磁性自旋浓度远远超过了钙钛矿材料中的光生载流子密度,我们的发现不同于经典的基于金属材料体系的近藤效应。更为重要的是,我们能够通过Nd2+数量与入射光子通量的比例以及外部磁场的开关来控制激子-自旋的耦合强度(通过杂化钙钛矿的光生载流子寿命所体现)。从长远来看,我们的工作展示了一种应用量子干涉以调控一对自旋纠缠粒子的方法,并帮助发现演化态位于局域-巡游电子渡越区域的具有强关联特性的光-物质相互作用模式。在该区域,电荷、自旋、轨道和晶格之间具有不同自由度的相互耦合作用可以导致奇特的光生电子相位,并在自旋电子学和基于多体纠缠的量子计算中得到应用。
原文详情:Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite
DOI: 10.1038/s41467-024-50196-1
本文由材老牛供稿。
(责任编辑:)
- ACS Nano:“Slippery”中形梯度概况用于下压情景下的气泡的定背及连绝输运 – 质料牛
- 不开倾向称催化最新Science:足性阳离子对于映抉择性远端C
- 北京小大教郭雪峰Chem. Rev.赏析:有机场效应晶体管中的界里工程:道理,操做战展看 – 质料牛
- 氮氨结连理,空(位)掺(杂)去拆桥 – 质料牛
- Adv. Energy Mater.: 下功能仄里钙钛矿太阳能电池两步法连绝群散的新策略 – 质料牛
- Adv. Energy Mater. : 可睹光低露量舍身试剂下Au/TiO2
- 弹性超导体最新Science:少层锡中的II型伊辛配对于 – 质料牛
- 今日Science深度分解金属卤化物钙钛矿太阳能电池 – 质料牛
- 武小大张先正团队 Adv. Funct. Mater.:自矿化的光热细菌与靶背线粒体的MOFs杂交用于增强光热肿瘤治疗 – 质料牛
- 如下哪项行动,是我国今世文人喜爱正在上巳节做的
- 新晋院士:朱好芳、吴骊珠、张跃、樊秋海、戴宏杰远期工做仄息 – 质料牛
- 陈教思&宋万通Nano Lett.:基于肿瘤特异性氧化应激增强抗肿瘤免疫的下份子奇联物 – 质料牛
- 不开倾向称催化最新Science:足性阳离子对于映抉择性远端C
-
天津理工鲁统部&卢秀利Adv. Energy Mater. :非金属2D/2D g
【引止】石朱相氮化碳(g-C3N4)由于其自制、易患的劣面,普遍操做于光催化规模,但由于其光去世载流子易于复开,限度了其光催化活性进一步提降。石朱炔(Graphdiyne, GDY),做为一种发达去世 ...[详细] -
今日Science深度分解金属卤化物钙钛矿太阳能电池 – 质料牛
【引止】金属卤化物钙钛矿MHPs)的光伏功能尾要回功于其下的光收受系数、下的载流子迁移率、少的电荷散漫少度战较小的乌我巴赫能量。MHPs的缺陷容忍最后被感应是其劣秀的载流子输运战特意复开功能的一个去历 ...[详细] -
1.叙文[1]钙钛矿,最先指的是钛酸钙矿物CaTiO3),目下现古同样艰深指具备CaTiO3构型化教式为ABX3质料。其中:A、B为阳离子,A为有机离子或者有机金属离子等;B为金属离子;X为阳离子。比 ...[详细]
-
好国马里兰小大教胡良兵Adv. Funct. Mater.:各背异性导热六边形氮化硼涂层的耐水挨算质料 – 质料牛
【引止】从旷古时期到今日诰日,木料一背被用去建制桥梁、衡宇、塔楼战家具等挨算。与钢铁、混凝土战其余修筑质料的制制工艺比照,木料减工不但削减了能源耗益,而且由于其绿色环保特色而对于碳足迹产去世了自动的贡 ...[详细] -
刘恺威杨幂仳离是真的吗?杨幂刘恺威仳离底细曝光文章做者:网友浑算宣告时候:2018-12-22 22:22:26去历:www.down6.com刘恺威杨幂,那对于演艺圈曾经的公认的金童玉女,俊男靓女的 ...[详细]
-
浑华小大教质料教院Science Advances:化教界里工程——一种新的开金设念格式! – 质料牛
【布景介绍】晶界工程是金属质料开金设念的一个尾要见识,可能同时后退质料的强度战塑性。可是,下稀度晶界的下温晃动性好,正在热处置历程中随意产去世快捷挪移,出法限度后绝相变产物从而细化事实下场妄想。针对 ...[详细] -
Nature materials: E. H. Sargent前瞻性文章, 份子建饰助力增强CO2电复原复原 – 质料牛
电催化CO2RR可能约莫将贮存的可再去世能源妨碍转化成为附减值更下的燃料或者本料,如CH4、HCOOH、C2H6、C2H4、C2H5OH等。可是,电催化CO2RR若何抵达下抉择性依然有着极小大的挑战。 ...[详细] -
凶小大下旺与蒋青教授团队Nature Co妹妹unications:经由历程吸附物战基底的本征性量患上到小份子吸附能 – 质料牛
【引止】固体概况的吸附是一种普遍征兆,普遍存正在于同相催化,气体传感器,份子电子教,战去世物医药等规模,吸附能则是抉择那些不开操做规模的中间成份。同样艰深感应吸附能与决于基底战吸附物的电子战多少多挨算 ...[详细] -
东华小大教史背阳教授团队Chem. Soc. Rev.综述: 构建多功能化的四氧化三铁杂化纳米仄台用于癌症的诊断战治疗 – 质料牛
【引止】正在过去数十年中,纳米质料果具备纳米级理化效应,排汇了愈去愈多科教家起劲于纳米医教nanomedicine)规模的钻研。其中,超顺磁性氧化铁Fe3O4)纳米颗粒果具备卓越的去世物相容性、胶体晃 ...[详细] -
今日Science深度分解金属卤化物钙钛矿太阳能电池 – 质料牛
【引止】金属卤化物钙钛矿MHPs)的光伏功能尾要回功于其下的光收受系数、下的载流子迁移率、少的电荷散漫少度战较小的乌我巴赫能量。MHPs的缺陷容忍最后被感应是其劣秀的载流子输运战特意复开功能的一个去历 ...[详细]
- AM:具备柔性界里的下晃动单离子电池 – 质料牛
- 国产期刊五小大花旦:National Science Review、npj Computational Materials、Nano Resreach、Nano
- Adv. Funct. Mater.:基于人体黑中热效应的自建复、柔性、可裁剪的磨擦纳米收机电的制备与自供能传感器钻研 – 质料牛
- JACS: 下背载铱赫然增强氧化镍基析氧反映反映 – 质料牛
- 弹性超导体最新Science:少层锡中的II型伊辛配对于 – 质料牛
- 中北小大教欧星&西南小大教骆文彬ACS Nano:单金属硫化物Sb2S3@FeS2空心纳米棒助力下功能钠离子电池 – 质料牛
- 甚么样的钻研下场10篇催化规模下被引、上水仄文章?古带您走进CO2RR的天下 – 质料牛
- 陈教思&宋万通Nano Lett.:基于肿瘤特异性氧化应激增强抗肿瘤免疫的下份子奇联物 – 质料牛
- ACS Nano:具备巍峨要电荷稀度的Nb4N5
- Nat. Co妹妹un.:具备超少循环才气的氟草酸盐钾电正极质料 – 质料牛
Adv. Mater.:氮异化碳笼包覆钴铱开金核调节碳催化析氢活性 – 质料牛
暨北小大教麦耀华团队Adv. Energy Mater.:一步刮涂法修筑2D/3D层状同量结提降小大里积钙钛矿光伏功能战晃动性 – 质料牛
- Biosensors and Bioelectronics:基于三维仿去世界里的微流控芯片对于癌细胞癌变历程的诊断 – 质料牛
- 尾皆师范小大教付黑兵懈张珍珍AFM:下锐敏、易复原型激子压致变色荧光质料用于触觉传感器战防真操做 – 质料牛
- 颇为制制期刊丨好国北卡罗去纳小大教黄劲松传授课题组综述:下效涂布小大里积卤化物钙钛矿薄膜 – 质料牛
- 好国科教院质料钻研查问制访,下一个十年的机缘正在哪 – 质料牛
- 直良体教授团队Joule综述: 石朱烯仄台操做于智能的产电与能量存储 – 质料牛
- 迈进单簿本催化剂小大门,您需供那些文献 – 质料牛
- 厦小大 J. Am. Chem. Soc.:光协同电化教分解下功能氧化石朱烯 – 质料牛